Vpliv alkalijskih in zemljoalkalijskih kovin na katalitsko epoksidacijo propena

Propilen oksid (PO) je ključna komponenta za proizvodnjo propilen glikola, njegovih etrov in polieternih poliolov. Večina PO, ki se trenutno uporablja, se sintetizira s pomočjo katalitskih procesov, v katerih nastaja veliko stranskih produktov (niso okolju prijazni), ali pa uporabljajo drage oksidante (npr. vodikov peroksid).

V objavljeni publikaciji smo obrazložili princip, po katerem alkalijske kovine, dodane CuOx/SiO2 katalizatorju, vplivajo na potek in selektivnost katalitske epoksidacije propena s kisikom. Opažanja smo potrdili s pomočjo več operando spektroskopsih tehnik (XANES in UV/Vis DRS).

Pokazali smo, da alkalijske kovine (Na+ in K+) zmanjšajo nukleofilni značaj kisika v [Cu-O-Cu]x skupkih na površini katalizatorja, kar zavira reakcijo z alilnim vodikom v molekuli propena in usmeri površinske reakcijske stopnje selektivno v tvorbo epoksida. Pri dopiranju z zemljoalkalijskimi kovinami (Ca2+) pa je ta efekt zanemarljiv zaradi večje količine hidroksilnih skupin, ki ostanejo močneje vezane na površini katalizatorja. Z uporabo operando XANES tehnike smo uspeli eksaktno potrditi, da modifikacija z alkalijskimi in zemljoalkalijskimi kovinami bistveno spremeni dinamiko redukcije katalizatorja. S temi spoznanji smo poglobili razumevanje modulacije aktivnosti in selektivnosti katalizatorjev ter pripomogli k njihovi bolj tarčni sintezi.

Članek je bil objavljen v reviji Applied Catalysis B: Environmental, avtorji raziskave so: Janvit Teržan, Petar Djinović, Gregor Žerjav in Albin Pintar s Kemijskega inštituta, Janez Zavašnik z Inštituta Jožef Stefan/Max Planck inštituta, Iztok Arčon z Univerze v Novi Gorici in Matjaž Spreitzer z Inštituta Jožef Stefan.

Povezava do znanstvene publikacije: 10.1016/j.apcatb.2018.05.092

 

Vpliv alkalijskih in zemljoalkalijskih kovin na katalitsko epoksidacijo propena

Propilen oksid (PO) je ključna komponenta za proizvodnjo propilen glikola, njegovih etrov in...

Ljubljana, 09.07.2018
Nov katalitični mehanizem družine glikozid hidrolaz prikazan na avtolizinu E iz bakterije Staphylococcus aureus

Glikozidne hidrolaze (GH) so široko razširjeni encimi, ki imajo v naravi raznolike vloge; od...

Ljubljana, 16.04.2018
Stekla iz kovinsko-organskih materialov

Raziskovalca z Odseka za anorgansko kemijo in tehnologijo (D09) sta sodelovala pri študiji nove...

Ljubljana, 13.03.2018
Nova metoda vpogleda v delovanje organskih katodnih materialov

Organski katodni materiali so zaradi delovanja v različnih akumulatorskih sistemih kot so litijevi,...

Ljubljana, 15.02.2018
Odkritje prenosa signalnih kompleksov iz rakavih celic s pomočjo zunajceličnih veziklov

Celice reagirajo na spremembe v okolju preko prenosa signalov, ki sprožijo procese, kot je npr....

Ljubljana, 24.01.2018